I am no legal expert, but it would seem to me that on the basis of history, there is more force in the unequal (and thus non-dynastic at the time under the Pragmatic Sanction) marriage than the renunciation as a reason for excluding Jaime's line. King Felipe V effected his claim to the Spanish crowns in spite of his grandmother's renunciation. But the "unequal marriage" laws had already been enforced to exclude numerous Borbón descendants from royal status in the decades before Jaime's renunciation.
I think the fact that Jaime was pressed to marry unequally, and the following quotation, also suggests that the family saw the non-dynastic marriage as making the exclusion of Jaime's descendants more legally sufficient.
Cuando la boda de Don Jaime con Emanuela Dampierre y Ruspoli el Rey meditó mucho lo que debía hacerse con respecto a este matrimonio, a todas luces de rango inferior. Estuve presente en varias de las discusiones para tratar el tema y la conclusión principal a que se llegó es que nunca debería darse el rango real a Emanuela y por tanto menos a sus posibles descendientes. Esto está confirmado por mi propio hermano Don Jaime en la carta que con hecha 23 de julio de 1945 me dirige, en la que textualmente, en su párrafo tercero, dice: «Precisamente para evitar toda posibilidad de futuras discusiones en cuanto a la indiscutibilidad del orden sucesorio, base fundamental de la legitimidad monárquica, cuando me resolva a contraer matrimonio con posterioridad a la renuncia que por mí y por mis descendientes había hecho a los derechos que me correspondían a la Corona de España, elegí mi esposa fuera del círculo de las Familias Reales, condición indispensable, según las seculares leyes de nuestra Patria y casa, para que nuestros descendientes puedan intentar reivindicar derecho alguno como tales personas reales.»
https://www.heraldica.org/topics/royalty/sp_succ.htm#juan1972
However, I would be very interested to hear why most people appear to feel that the renunciation is more significant than the non-dynastic marriage.